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官场的人，这为张居正打开了人脉。1566年（嘉靖四十五年），高拱下台后，张居正掌翰林院事。
入阁以后的张居正正值明王朝流民四散，草译祸起，国家帑藏空虚，用度匮乏之际，并且北方鞑靼进兵中原，制造“庚戌之变”，南方土司争权夺利，岑猛叛乱，“两江震骇”，东南倭寇骚扰沿海，民不聊生。此外，内阁内部的政治斗争日益白热化。自1562年（嘉靖四十一年）严嵩倒台后，徐阶继任首辅。他和张居正共同起草世宗遗诏，纠正了世宗时期的修斋建醮、大兴土木的弊端，为因冤案获罪的勤勉朝臣恢复宫职，受到了朝野上下的普遍认同。
1572年（隆庆六年），穆宗崩，年仅十多岁的神宗继位。高拱因自己口无遮拦触动万历生母李太后神经，加之司礼监秉笔太监冯保对高拱不满向李太后进谗，李太后以“专政擅权”之罪令高拱回原籍。于是，张居正担任了首辅，八月，他从省议论、振纪纲、重沼令、核名实、固邦本、饬武备等六个方面提出改革政治的方案，其核心就是整饬吏治，富国强兵。他批评空作王霸之辩的人“不知王霸之辩、义利之间在心不在迹”，而误认为“仁义之为王，富强之为霸”。明确地把解决国家“财用大匮”作为自己的治国目标。而要实现这个目标，首先巩固国防，整顿吏治。
1570年（隆庆四年），鞑靼首领俺答汗进攻大同，计划称帝。居正闻悉俺答的孙子把汉那吉，携妻比吉和乳母的丈夫阿力哥共十几人情求内附，大同巡抚方逢时和宣大总督王崇古决策受降。鉴于此事非同小可，张居正写信，要崇古立刻把详情“密示”于他。原来，俺答的第三个儿子死时遗一小孩即把汉那吉，把汉那吉长大娶妻比吉，后爱上姑母之女三娘子并再娶。然而，身为外祖父的俺答也爱上了三娘子意据为己有。于是祖孙之间为一个小女子心中结怨，演出失恋青年离家投汉的一幕。
张居正接到报告，再次写信给王崇古，要其妥善安排把汉那吉，并派人通报俺答：“中国之法，得虏酋若子孙首者，赏万金，爵通侯。吾非不能断汝孙之首以请赏，但彼慕义而来，又汝亲孙也，不忍杀之。”然后，张居正指授方略，要祟古、逢时奏疏皇上纳降。朝中很多人极力反对，认为敌情叵测．果然俺答的骑兵如黑云压城至北方边境。祟古早在居正授意之下作好战事准备并以其孙要挟，俺答终于被迫妥协。居正顺水推舟应俺答之求，礼送把汉那吉回乡，俺答则把赵全等叛臣绑送明室。把汉那吉穿着皇上官赐的大红丝袍回鞑靼帐幕。俺答见到非常感动，表示以后不再侵犯大同，并决定请求封贡、互市，和明友好相处。
1573年（万历元年）十一月，张居正上疏实行“考成法”，明确职责。他以六科控制六部，再以内阁控制六科。对于要办的事，从内阁到六科，从六科都到衙门，层层考试，做到心中有数。改变了以往“上之督之者虽谆谆，而下之听之者恒藐藐”的拖拉现象。考成法的实行，提高了各级部门的办事效率，而且明确责任，赏罚分明，从而使朝廷发布的政令“虽万里外，朝下而夕奉行”。张居正整饬吏治的目的主要还是“富国强兵”，这条红线贯穿于他的改革之始终，实行考成法的最大收获也正在于此。
1579年（万历七年），万历向户部索求十万金，以备光禄寺御膳之用，居正上疏据理力争，言明户部收支已经入不敷用，“目前支持已觉费力，脱一旦有四方水旱之灾，疆场意外之变，何以给之？”他要求神宗朱翊钧节省“一切无益之费”。结果，不仅免除了这十万两银子的开支，连宫中的上元节灯火、花灯费也免除了。在张居正的力争下，还停止重修慈庆、慈宁二宫及武英殿，停输钱内库供赏，节省服御费用，减苏松应天织造等，使封建统治者的奢侈消费现象有所收敛，
1578年（万历六年），张居正以福建为试点，清丈田地，结果“闽人以为便”。于是在1580年（万历八年），张居正上疏并获准在全国陆续展开清丈土地，并在此基础上重绘鱼鳞图册。全国大部分地区根据户部颁布的《清丈条例》对田地进行了认真的清丈，但也有一些地方官吏缩短弓步，溢额求功。如浙江海盐“水涯草堑，尽出虚弓，古冢荒塍，悉从实税。至于田连阡陌者，力足行贿，智足营奸，移东就西，假此托彼。甚则有未尝加弓之田，而图扇人役积尺积寸，皆营私窖。遂使数亩之家，出愈增而田愈窄焉。”然而由于大部分州县清丈彻底，革豪右隐占，额田大有增加。万历八年，全国田地为7，013，976顷，比1571年（隆庆五年）增加了2，336，026顷。随着额田的增加，加之打击贵族、缙绅地主隐田漏税，明朝田赋收入大为增加。尽管张居正清丈田亩、平均赋税的做法被海瑞等人认为是下策，并不能真正解决民间赋税不均的问题。但从理财的角度看，清丈田亩对于朝廷比较全面准确地掌握全国的额田，增加财政收入起了积极作用，更为重要的是它还为不久推行“一条鞭法”的赋税改革创造了条件。