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“学园都市”是位于东京西部的巨大都市。在这总人口超过230万、其中约8成人口是学生的都市中，学生们接受开发超能力的特殊课程，并且被依能力区分为“无能力（Level0）”到“超能力（Level5）”的六阶段。
上条当麻也是居住在学园都市的学生之一。由于寄宿在他右手的力量—只要是异能之力，就算是神之加护也能加以消除的“幻想杀手”，使得他被评价为吊车尾的“无能力”，过着着充满不幸的人生。
上条的学生生活，因为暑假第一天从天而降的纯白修女而产生了巨变。自从与逃离“魔法”世界的少女—茵蒂克丝相遇后，上条便接二连三地被卷入各式各样的事件中。在上条不断冒险解决统治学园都市的“科学”侧、以及与茵蒂克丝有所关联的“魔法”侧这两方的事件的过程中，他的人际关系也逐渐扩展。然后，魔法侧的十字教最大教派．罗马正教终于注意到了上条的存在…。
有如呼应魔法侧的行动般，身为科学侧的学园都市也开始展开行动。然而，为了与在突然间开始对立的世界加以对抗，有一群人站了出来。他们是因为与上条接触，使得命运大大改变的“英雄”们。他们也将再次挺身与世界对峙。就像上条当麻过去以来所做的那般。
当科学与魔法三度交锋之时，故事将发生巨大的改变！！
时间已进入十月，上条当麻一如往常地被饿着肚子的修女茵蒂克丝狠咬；一如往常地和学校内的朋友们打闹；一如往常地碰上接二连三的不幸。一切似乎都一如往常。但在同一时间，世界各地针对学园都市进行的抗议活动越演越烈，而学园都市亦在学园内举行了大规模的迎击兵器展览宣示实力。科学势力对魔法势力，整个世界在不知不觉中因为两大势力的对抗而渐渐地染上了烟硝的气味。黄昏时分，正当上条准备要去超市购买晚餐材料时，碰巧遇见了一位年老的女士，并且在胁迫的状态下被要求与她交谈。而这位女士正是学园都市统括理事会的成员之一．亲船最中。最中告诉上条，寄宿在上条右手中的幻想杀手，正是化解目前全世界各地发生的大混乱的关键…。
为了解决世界各地发生的抗议活动，土御门与上条搭上学园都市的超音速客机动身前往欧洲准备调查一切事情的关键“DocumentOfConstantine”、通称C文书的罗马正教灵装。然而当上条从客机上被抛了下来、并且意外被天草式的五和从河中救起后，却发现自己身在法国的亚维农。在五和的说明之下，上条得知亚维农与梵蒂冈在历史上的关联。正当上条和五和准备教廷宫殿时，两人却遭到受C文书影响而深信学园都市是邪恶势力的罗马正教信徒们团团包围！？
面对左方之地透过变动“优先顺位”进行作战的术式“光之处刑”的持续猛攻，上条与五和迟迟无法找到加以突破的方法。在过程之中，学园都市制造的大量驱动铠甲突然出现在亚维农，并且以协助扫荡宗教团体秘密制作破坏兵器的名义大量捕捉进行抗议活动的暴民。随着地面扫荡行动的持续进行，学园都市开始准备展开针对亚维农封锁区域的大规模轰炸行动。另一方面，五和似乎在战斗中察觉到了地的“光之处刑”的破绽，然而…。
学园都市台面底下的暗部组织“集团”接获数十小时前犯罪集团透过人材派遣雇用犯罪成员的情报。隶属于“集团”接获的土御门在他们展开行动前先一... -->>
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